吸附态气体占主导地位的观点在浅部煤层气中被广泛接受，但在深部煤层气中受到挑战。因此，准确评价原位地层条件下深部煤岩中的总含气量和吸附气/游离气比例，由于事关深部煤岩资源量评估、甜点筛选以及后期开发方案的制定和调整，受到了业界的广泛关注和重视。近年来的研究发现，低渗岩石内气体在扩散和吸附/解吸过程中存在明显的同位素分馏现象，且该同位素分馏特征与岩石总含气量和吸附气/游离气比例密切相关，这为评价深部煤岩关键含气性参数提供了全新的思路。通过构建碳同位素分馏（CIF）模型计算页岩中原位含气量和吸附气/游离气比例的可行性和准确性已被广泛证实，但在深部煤层气中尚未得到实验和理论检验。在本次研究中，作者们对来自鄂尔多斯盆地山西组和太原组的深部煤岩样品进行了现场解析实验和甲烷碳同位素值测试。结果表明，深部煤岩在解析过程中的甲烷碳同位素分馏存在复杂的多阶段特征，指示了深部煤岩发育的多尺度孔隙结构。前期针对均质孔隙结构构建的简单CIF模型无法有效表征本文观测到的这一复杂同位素分馏现象。基于上述发现，作者们首次建立了一个考虑双分散孔隙结构和多气体传输机理（粘性流、克努森扩散和表面扩散）耦合的改进CIF模型。该模型能够很好的表征深部煤岩解析过程中复杂的同位素分馏行为。借助这一改进的CIF模型，作者们计算得到了研究区深部煤岩样品的原位含气量介于27.78 m3/t～39.13 m3/t（平均为31.68 m3/t），原位的游离气比例介于13.30%～32.89%（平均为19.45%）。这些研究结果为我国深部煤层气的资源潜力评估和开发方案制定提供了新的理论和技术支持。
图1. 论文的Graphical Abstract
本次研究中作者们首次建立了一个考虑双分散孔隙结构和多气体传输机理（粘性流、克努森扩散和表面扩散）耦合的同位素分馏模型，该模型能够有效评估深部煤岩的原位含气量和吸附气/游离气比例。本次研究有助于理解甲烷在非均质孔隙系统中传质过程引起的复杂动力学同位素分馏现象。然而，对于地下储层尺度的气体运移行为，除了非均质的孔隙结构，还需要考虑水力压裂形成的复杂缝网的影响，这些压裂缝网将储层分割成不同的渗流区域，使得储层尺度气体产出过程中的同位素分馏行为相较于岩心尺度变得更加复杂。因此，针对深部煤层气井生产过程中的同位素分馏机理、定量表征模型及其在产能预测和吸附气/游离气产出比例评价中的应用，还需要开展系统、深入的研究工作。
研究成果近期发表在工程领域国际权威期刊Chemical Engineering Journal（一区top，IF=13.3）。研究获得国家自然科学基金、中石油科技创新基金、国家“博新计划”基金、黑龙江省自然科学基金、黑龙江省博后基金以及山东省自然科学基金联合资助。
论文第一作者和通讯作者为中国石油大学（华东） 卢双舫教授团队博士生王峻、卢双舫教授和东北石油大学李文镖教授。合作者包括中国石油大学（华东）陈方文教授以及中联煤层气国家工程研究中心有限责任公司的王峰，李永洲等。
论文信息：Jun Wang, Feng Wang, Fangwen Chen, Shuangfang Lu*, Yongzhou Li, Mo Chen, Yuan Wang, Chunhu Li, Yuxiang Zhang, Wenbiao Li*. Dynamic fractionation of methane carbon isotope during mass transport in coal with bidisperse pore structures: Experiments, numerical modeling, and applications. Chemical Engineering Journal,https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.154942.
